Light | “非线性”等离激元激子极化激元

导读

近日，国防科技大学江天研究员团队与复旦大学石磊教授团队系统地研究了室温下等离激元激子极化激元（Plasmon-exciton polaritons, Plexcitons）的超快非线性光学响应，并从实验上证实了激发光诱导的激子退相作用是这类特殊极化激元粒子间发生相互作用的主要物理机制。

基于这一特性，团队在该固态结构中实现了对系统光学非线性吸收特性的可控设计。这些结果表明Plexcitons准粒子在室温下拥有强烈的相互作用，是研发低功耗相干光电子器件的良好载体。

该成果以“Interacting plexcitons for designed ultrafast optical nonlinearity in a monolayer semiconductor” 为题发表在 Light: Science & Applications。

博士生唐宇翔、张彦彬为本文的共同第一作者，江天研究员、石磊教授为本文的通讯作者。

寻找一种具有巨大光学非线性响应的介质一直是现代光学研究中的一个重要课题，因为其不仅能够提升当前光学非线性器件的功能表现，同时还有希望把非线性效应的研究带往微观量子领域，实现所谓的单光子非线性。

微腔激子极化激元（Polaritons）是半导体激子与谐振腔光子发生强相互耦合作用后形成的一种半光半物质的相干态准粒子，这种准粒子不仅具备光子的轻有效质量和长程相干特性，还同时拥有激子间较强的相互作用能力，因此有希望实现这一强而有效的光学非线性响应。

但就目前来说，基于极化激元的光学元器件的发展还面临着一个重要的挑战。那就是室温稳定的极化激元通常粒子间相互作用弱，而强相互作用的极化激元却往往室温稳定性差。

从类氢原子的激子物理图像理解出发来看，极化激元模式的稳定性主要是取决于半导体材料中激子结合能的大小，激子的波尔半径越小，其结合能越大，就越容易在室温下实现强耦合。但同时，较小的激子波尔半径也会降低极化激元粒子间碰撞的概率，从而导致其内部相互作用强度的减弱。反之，如果激子的波尔半径很大的话，极化激元则越不稳定，但其相互作用也会因此增强。这一图像清晰地说明了在极化激元中，模式的稳定性与相互作用强度是两个不可调谐且难以折衷的物理量。因此，在保证极化激元室温稳定性的同时，研究如何提高其粒子间的相互作用强度是极化激元这门学科走向实际应用的核心关键之一。

Plexcitons 作为一类特殊的极化激元，在室温下拥有稳固的模式能级劈裂。同时，相比于传统介质微腔中的激子极化激元，Plexcitons 由突破衍射极限的金属等离激元纳腔与半导体激子相干耦合形成，具备更小光学模式体积。理论上，这种纳米维度上的光学模式限制会使得光激励产生的粒子在亚波长尺度的空间范围上实现聚集，彼此距离拉近，相互碰撞的概率也会随之变高。因此，Plexcitons 粒子间预期将拥有增强的相互作用能力。但到目前为止，这一论断尚未在实验观测上得到验证。

为此，在这一工作中，我们要研究的问题就是：具有压缩光学模式体积的Plexcitons粒子间的相互作用强度是否会变强呢？如果会的话，其具体的相互作用机理又是如何呢？ 

在这一工作中，研究团队成功构建了一个基于银纳米圆盘（Ag ND）与单层二硫化钨（WS₂）半导体材料的Plexcitons体系（见图1），并系统地研究了其中的非线性光学响应，取得的研究成果主要如下。

图1：基于 Ag ND-WS₂ 异质结构的 plexciton 器件艺术效果图。

超快动力学

利用自主搭建的超快时间分辨显微光谱技术（见图2(a)）对 Plexcitons 体系在完全共振泵浦激发条件下的超快动力学过程进行了深入的探索，并成功揭示了 Plexcitons 在不同时间尺度下的光响应物理过程，如图2(b)所示。

主要包含了（Ⅰ）相干等离激元激子极化激元的超快弛豫（< 100 fs），（Ⅱ）非相干等离激元/激子的能量传输（~ 0.6 ps），以及最后的（Ⅲ）等离激元升温晶格的热效应（~ 5 ps）。这一动力学结果表明相干 Plexcitons 的寿命非常的短，因此，只有前100 fs时间内探测到的实验光谱才能反应 plexciton 本征的光响应。

图2：Ag ND-WS₂ plexciton体系的超快动力学研究。
(a) 具有完全共振泵浦探测能力的超快显微光谱技术装置示意图。
(b) 不同时间尺度下Ag ND-WS₂ plexciton系统的光响应物理机制。

粒子相互作用

基于上述动力学结果，研究团队分析了 Plexcitons 本征的非线性光学响应。通过耦合谐振模型的光谱理论分析与实验验证，研究团队发现 Plexcitons 粒子间的相互作用主要通过其中的激子组分进行，且粒子间相互作用的物理机制主要有三种（见图3）：（Ⅰ）交换排斥作用，（Ⅱ）态填充饱和作用，以及（Ⅲ）激发退相作用。

其中，退相作用是粒子间发生相互作用最主要的形式。这是由于金属纳腔具有亚波长尺度的光学空间压缩能力，使得极化激元粒子在空间上互相靠近，碰撞作用增强，且最终以高阶相互作用的形式呈现。相比于 WS₂ 中激子间的相互作用，研究团队发现 Plexcitons 粒子间相互作用强度有了接近十倍的增强，进一步说明了 Plexcitons 体系具有可观的粒子相互作用强度。

光学非线性操控

得益于 Plexcitons 粒子间这一强烈的相互作用，结合 Ag ND-WS₂ 异质体系的方便可调性。研究团队在该固态结构中实现了对系统光学非线性吸收特性的可控设计，如图4所示。通过改变耦合强度，实现了对非线性吸收曲线强度的调控（见图4(a,b)）；通过改变共振位置，实现了反饱合吸收信号与饱和吸收信号之间的切换（见图4(c,d)）。这种可强烈的，可操控的光学非线性表现使得Plexciton成为了研究室温光学非线性器件的理想平台，将进一步促进极化激元光物理及应用的发展。

图4：Ag ND-WS₂ plexciton器件线性与非线性光学响应的调控。
(a-b) 空间绝缘层厚度调控的稳态反射光谱 (a) 与非线性吸收特性 (b)。
(c-d) 纳米圆盘大小调控的稳态反射光谱 (c) 与非线性吸收特性 (d)。

总结与展望

通过系统性地研究了 Plexcitons 非线性光学响应，该团队研究人员从实验上证实了Plexcitons在保持室温稳定的同时，还拥有强烈的粒子间相互作用，并成功在该体系中实现了对光学非线性吸收特性的有效调控。这一结果为光学非线性器件的研发提供了新的思路，有望促进全光逻辑器件中的光开关和全光神经网络中的非线性激活函数器件的发展。

论文信息

Tang, Y., Zhang, Y., Liu, Q. et al. Interacting plexcitons for designed ultrafast optical nonlinearity in a monolayer semiconductor. Light Sci Appl 11, 94 (2022).

https://doi.org/10.1038/s41377-022-00754-3

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