Science Advances | OLED电流平衡新策略

导读

近日，吉林大学 谢文法 教授团队与香港城市大学 李振声 教授团队合作在有机光电子领域取得重要进展，研究人员发现并验证了有机半导体中的厘米级空穴横向扩散，基于此，提出并验证了一种新的载流子动力学模型，为解决有机电致发光器件(organic light-emitting diodes，OLEDs)中所存在的激子-极化子湮灭问题提供了新思路，有望推动 OLED 技术在照明领域的应用。

该研究成果以”Centimeter-scale hole diffusion and its application in organic light-emitting diodes”为题于 2022 年 4 月 30 日在学术期刊 Science Advances 正式发表。

论文第一作者为吉林大学电子科学与工程学院副教授、香港城市大学博士后(香江学者)刘士浩博士，吉林大学电子科学与工程学院、集成光电子学国家重点实验室谢文法教授和香港城市大学李振声教授为该论文的共同通讯作者。该研究工作得到了国家自然科学基金、吉林省科技发展计划项目及全国博士后管委会香江学者计划的支持。

撰稿 | 刘士浩

注：本文由课题组（论文作者）投稿

研究背景

节能照明技术的发展得益于 20 世纪 90 年代后期无机发光二极管(LED)的重大突破，并以此契机开启了固态照明(SSL)的时代。作为另一种 SSL 技术，OLED 是一种朗伯型面光源，具有轻薄柔韧的构型，发光柔和宜人接近自然光，可与 LED 形成互补，为我们的家居生活和日常工作，提供自然、健康、舒适的照明。然而，与其在显示领域的广泛商业化相比，OLED 技术在照明领域的产业化明显滞后。其中一个重要原因是 OLED，尤其是高效的磷光 OLED，通常在高亮度下出现严重的效率滚降。

效率滚降的产生与有机半导体固有特性引起的一些复杂的非线性机制有关。通常而言，传统有机光电器件的电学特性是由纵向电场下的载流子动力学过程决定的。根据连续性方程，在稳态时，空穴传输区及电子传输区的电流始终处于平衡状态。然而有机传输材料的空穴和电子迁移率之间存在差异，器件中的电流平衡通常由载流子在器件内部的积累(调控电场强度分布)或穿越器件的漏电流来实现(图1A)。在 OLED 中，漏电流的存在不仅会产生严重的效率损耗，而且也会显著降低器件的工作寿命。目前报道的高性能 OLED 利用载流子阻挡层有效地解决了漏电流问题，但不可避免地带来载流子积累问题。器件内部的载流子积累会产生严重的激子-极化子湮灭(如 triplet-polaron annihilation，TPA，图1B)，也将导致器件效率和工作寿命的下降。在材料科学家开发出具有匹配的电子和空穴迁移率的有机半导体材料之前，从器件物理层面探寻新的电流平衡机制，并从实验上进行验证，是该领域的科学和技术难题。

图1：新结构 OLED 及其横向扩散层的设计（图源：吉林大学谢文法教授团队与香港城市大学李振声教授团队）

研究亮点

谢文法教授团队与李振声教授通过深入合作，提出并成功验证了一种新型载流子动力学机制(图1C和1D)，即利用多数载流子的横向扩散行为实现 OLED 中的电流平衡。基于该思路，研究团队通过组分及界面工程(图1E和1F)在有机半导体薄膜中实现了厘米尺度的空穴横向扩散行为，并将该薄膜作为横向扩散层构建了 OLED(图1G)。借鉴电化学领域中的低频交流阻抗谱技术，研究团队在实验上验证了 PEDOT:PSS 薄膜中载流子在横向方向的传输属于半无限扩散或有界扩散行为。

图2：PEDOT：PSS 薄膜的低频交流阻抗谱（图源：吉林大学谢文法教授团队与香港城市大学李振声教授团队）

图3：载流子横向扩散行为（图源：吉林大学谢文法教授团队与香港城市大学李振声教授团队）

经过组分及界面工程优化后，PEDOT:PSS 薄膜的横向扩散系数可以从 <1.8 × 10⁻⁵ cm²/s 提升两个数量级至 ~3×10⁻³ cm²/s。这种扩散能力的提升促进了有机薄膜中厘米尺度空穴横向扩散行为的产生，并有效地增强了器件在垂直于所施加纵向电场方向上的横向电流，为新型电流平衡机制的建立提供了基础。

进一步地，研究人员通过建立基于横向扩散层的 OLED 的等效电路模型(图3G-J)，结合器件的光电性能分析，在实验上验证了基于横向扩散电流的新型电流平衡机制，可以有效地解决 OLED 中所存在的载流子积累(图3C和3D)及其产生的激子-极化子湮灭问题。

总结与展望

该研究工作的结果表明，在采用新型电流平衡机制的 OLED 中，载流子积累问题可以得到有效解决，器件发光效率和工作寿命得到了大幅改善。该研究为有机光电器件的结构设计提供了一种全新思路，对推动有机半导体器件在照明领域的产业化发展具有重要意义。

论文信息

Shihao Liu, Jiaming Zhang, Chunxiu Zang, Letian Zhang, Wenfa Xie,Chun-Sing Lee, Centimeter-scale hole diffusion and its application in organic light-emitting diodes. Sci. Adv. 8, eabm1999(2022).

https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.abm1999

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