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CCS Chemistry | D-A型自由基分子桥:调节钙钛矿太阳能电池界面电荷传输
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不平衡的载流子提取加剧了界面电荷的积累和复合。近日,厦门稀土材料研究所高鹏研究员团队/厦门大学谭元植团队/江苏科技大学张娇霞团队合作,将含有自由基的D-A型纳米石墨烯(D-A NGs)引入钙钛矿/空穴层界面,D-A NGs和钙钛矿之间存在强的耦合作用,从而增强了界面电荷提取、提高了空穴迁移率,采用D-A NGs修饰的太阳能电池器件效率大幅提高。
背景介绍:
经过十几年的发展,钙钛矿太阳能电池的效率已经高达25.7%,但是仍然存在载流子提取不平衡的问题,界面处积累的载流子大大增加了复合机率。已有研究表明,钙钛矿/空穴传输层界面处载流子的积累复合情况更加严重。界面载流子提取不仅与能带位置、内建电场有关,还与空穴传输材料的导电性和空穴迁移率有关。因此,提高界面处空穴的提取,抑制载流子复合,对提高器件的光电转化效率具有重要意义。
本文亮点:
图1. D-A NGs材料的性质
基于此,厦门稀土材料研究所高鹏研究员团队/厦门大学谭元植团队/江苏科技大学张娇霞团队联合设计了含有自由基的D-A型的纳米石墨烯分子(D-A NG-tBu和D-A NG-OMe),其内核为缺电子的石墨烯,外周为富电子的苯胺衍生物。电子自旋测试表明这种共轭结构为π电子的离域提供了桥梁,产生了稳定的自由基;单晶结构和掠入角X射线衍射表明D-A NGs的堆积结构有利于电荷传输。
图2. D-A NGs与钙钛矿之间的相互作用
当D-A NGs作用于钙钛矿时,碘原子的电子云形状变得不对称,进一步通过电荷差分密度图证明了D-A NGs与钙钛矿之间存在强的界面耦合作用和明显的电荷转移,即电子流向钙钛矿,空穴流向D-A NGs。考虑到有机无机杂化钙钛矿是离子型半导体,在光照和偏压下会发生离子迁移,带正电荷的碘空位成为载流子的捕获中心,因此,由D-A NGs流向钙钛矿的电子可以稳定碘空位,抑制界面处载流子复合,增强载流子提取。
图3. 原子化学环境和载流子动力学表征
通过稳态光致发光光谱和时间分辨光谱研究电荷提取动力学,证明了D-A NGs的引入加速了空穴的提取,抑制了钙钛矿中的非辐射复合。X射线光电子能谱表明D-A NGs向钙钛矿提供了电子,与理论计算结构一致。
图4. 器件光伏性能和稳定性
最终,与参比器件相比,自由基分子修饰后的器件的光伏性能得到明显提升,其中D-A NG-OMe 修饰的器件反扫效率达23.47%,D-A NG-tBu修饰的器件反扫效率达23.51%。并且,修饰后的器件具有更好的稳定性。
图5. 器件电化学表征
为了深入探究器件性能提升的原因,我们进行了一系列电化学测试,结果表明,修饰后的器件内建电场提高了0.1V,较大的内建电场可以加速电荷分离,从而提高电池的开路电压。瞬态光电流寿命较短,表明更有效的界面电荷提取。驱动级电容测试也验证了界面处载流子密度的降低。
总结展望:
综上所述,该研究提出了一种有效的桥接界面策略。在钙钛矿/空穴传输层界面引入含有自由基的纳米石墨烯分子,调节了界面处载流子传输,实现了器件效率和稳定性的提升。这项研究为自由基分子用于钙钛矿界面,以减少不平衡空穴注入并实现高效钙钛矿电池提供了初步见解。
文章详情:
D6h Symmetric Radical Donor-Acceptor Nanographene Modulated Interfacial Carrier Transfer for High-Performance Perovskite Solar Cells
Can Wang†, Yifeng Gao†, Zhen-Lin Qiu†, Ping-Ping Sun, Naoyuki Shibayama, Zilong Zhang, Qiu Xiong, Fangbin Ren, Shui-Yang Lien, Lusheng Liang, Jiaoxia Zhang*, Yuan-Zhi Tan*, Peng Gao*
Cite this by DOI:10.31635/ccschem.022.202202433
文章链接:https://doi.org/10.31635/ccschem.022.202202433
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中国化学会
Chemsoc
原标题:《CCS Chemistry | D-A型自由基分子桥:调节钙钛矿太阳能电池界面电荷传输》
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