对话张衍国/周会/骆治成：生物基时代来临，木质素再生制备尼龙前体

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可持续发展

Sustainability

2025年3月28日，清华大学能源与动力工程系张衍国长聘教授、周会副教授联合东南大学能源与环境学院骆治成教授在Cell Press细胞出版社期刊Cell Reports Sustainability上发表了题为“Renewable production of nylon precursors from lignin”的新文献综述。该研究综述了SHDO反应的最新进展，重点探讨了金属催化剂的设计、反应条件的影响以及潜在的反应机制。

文章亮点

系统总结了选择性加氢脱氧（SHDO）单金属催化剂的金属与其载体效应。

提出双金属催化体系，通过电子转移与结构调控提升催化剂活性及稳定性。

探讨关键反应条件（溶剂、温度、氢压）对苯环加氢与C-OCH3键断裂选择性的协同优化路径。

通过吸附模拟和DFT计算，提出甲氧基优先脱除有利于SHDO反应过程。

作者介绍

骆治成

教授

骆治成，本文通讯作者，东南大学能源与环境学院教授。主要研究方向为新能源利用与存储、环境技术经济型分析、机器学习与能源转化、碳中和背景下的生物质高值化。

张衍国

教授

张衍国，本文通讯作者，清华大学能源与动力工程系长聘教授，中国发明协会院士专家咨询工作委员会专家，担任《煤炭转化》编委会委员、《工业加热》副主任委员。主要研究方向为固废热解、燃烧、生物质能源、低品位燃料和新型锅炉技术。

周会

副教授

周会，本文通讯作者，清华大学能源与动力工程系副教授，担任国际期刊Carbon Capture Science and Technology执行主编。主要研究方向为碳中和技术和可再生能源利用技术。

作者专访

Cell Press细胞出版社特别邀请作者团队进行了专访，为大家做进一步的深入解读。

CellPress：

相比石油基原料，木质素转化制备尼龙前体在可持续性和经济性上有哪些不可替代的优势？

作者团队：

木质素是由芳香族砌块构成的第二大生物质组分，独特的结构特性使其在可持续性生产中展现出巨大潜力。与传统石油基原料相比，木质素作为碳中性原料，不仅降低了对化石燃料的依赖，还能显著减少碳排放。同时，其转化过程相对简单，可以降低原材料和处理成本，从而提升整体经济效益。此外，木质素的转化过程充分利用了农业和工业废弃物，促进了资源的循环利用，进一步支持了循环经济的发展。

CellPress：

选择性加氢脱氧（SHDO）是实现木质素高值化转化的关键步骤。目前学界对SHDO反应路径的认知存在哪些共识与争议？您认为反应条件与催化剂结构中哪些因素对产物选择性影响最为显著？

作者团队：

在SHDO反应中，广泛共识认为催化剂类型、载体性质以及反应条件对选择性有显著影响。然而，关于最佳催化剂设计和反应机制的讨论仍存在争议。一些研究指出高氧亲和力催化剂能提高选择性转化，而另一些则强调金属-支持体交互作用的重要性。我们认为反应温度和氢气压力对产物选择性具有重要影响，较高的温度有助于C-O键断裂，而适宜的氢气压力则能提升反应的动力学效率。

CellPress：

目前，SHDO技术从实验室走向工业化面临着催化剂稳定性低、成本高等瓶颈。针对这些问题，您团队在提升催化剂抗积碳/烧结能力或开发可再生催化体系方面有何创新策略？未来产学研合作应聚焦于哪些方向？

作者团队：

在SHDO技术向工业化转型过程中，为提高催化剂的抗积碳和烧结能力，团队致力于开发高热稳定性的催化剂，采用双金属催化剂设计可显著增强催化活性和选择性。同时，开发可再生催化体系也是一个重要方向，以热或溶剂再生方法恢复催化剂活性，降低生产成本。未来的产学研合作应重视催化剂的长期稳定性、反应条件的优化及新型催化材料的研发，推动SHDO技术的可持续发展。

CellPress：

您选择将研究成果发表于Cell Reports Sustainability期刊，是源于怎样的考量？您如何评价开放获取期刊对加速可持续化学领域知识共享的作用？

作者团队：

选择将研究成果发表于Cell Reports Sustainability源于该期刊对可持续发展研究的高度重视及其国际影响力。开放获取模式不仅加速了知识传播，还促进了科研成果的共享，为可持续化学领域的进步提供了助力。这种模式使研究者、政策制定者和公众能够更便捷地获取最新研究成果，从而增强对可持续化学重要性的理解与重视。通过开放获取，我们希望激励更多研究者关注木质素的高值化利用，从而为可持续材料的生产贡献智慧和力量。

文章简介

随着全球石油资源的日益枯竭以及环境污染问题的加剧，化学工业正逐步向可再生资源利用和绿色工艺转化。在此背景下，木质素作为地球上最丰富的芳香族生物聚合物之一，成为了替代石油基化学品生产的理想候选原料。尼龙作为一种重要的合成聚合物，在纺织、工程塑料和汽车制造等领域发挥着重要作用。但传统尼龙前体——环己酮和环己醇的生产依赖石油化工工艺，这不仅造成了资源的大量消耗，还带来了严重的环境污染问题，因此，寻找可再生的替代原料迫在眉睫。近年来，木质素衍生物（LDMs）凭借其丰富的芳香骨架结构和较高的碳利用率，被视作可持续尼龙前体的理想选择。其中，选择性加氢脱氧（SHDO）反应是实现从LDMs转化为环己酮和环己醇的关键步骤，该反应能够高效地去除氧官能团。但这一过程涉及复杂的催化体系，目前仍在催化剂选择、反应条件优化以及经济可行性等面临诸多挑战，如催化剂的活性和选择性、反应条件的优化、产物分离的难度等。因此，系统总结现有催化体系的研究进展，并深入探讨未来的发展方向，对于推进生物基尼龙前体的可持续合成至关重要。

本研究综述了SHDO反应的最新进展，重点探讨了金属催化剂的设计、反应条件的影响以及潜在的反应机制。在SHDO反应中，催化剂的设计对反应效率和目标产物的选择性起着决定性作用。目前，研究主要集中在Ru、Ni和Co等金属催化剂及其负载载体的优化。其中，Ru基催化剂性能优异但成本较高，而Ni和Co基催化剂因地球丰度高、价格低廉，在工业应用中更具潜力。此外，双金属催化剂凭借可调控的金属相互作用，展现出提升活性和选择性的优势。目前，催化剂的长期稳定性和可回收性仍是实现工业化的难点，需要进一步优化催化剂结构和载体相互作用，以提高循环利用率。SHDO反应涉及多个催化步骤，包括C-O键断裂、氢化、脱氧和芳环去饱和，其中，催化活性位点和载体效应在反应路径的调控中起着关键作用。然而，由于SHDO反应的复杂性，目前不同催化剂体系下的详细反应机制仍存在争议，因此，反应条件对SHDO反应至关重要，温度、氢气压力和溶剂选择直接影响催化活性和产物分布。另外，本文还系统分析了这些关键参数的作用机制，并结合原位FT-IR表征和DFT计算，探索了反应机理，包括金属-载体相互作用、溶剂分子作用等。

此外，对SHDO反应机理的理解目前仍存在争议，尤其是活性位点的动态变化和催化剂的失活过程仍缺乏深入研究，未来需要借助更精细的表征手段进行探索。为了全面评估SHDO反应的可行性，本文引入了生命周期评估（LCA）和技术经济分析（TEA），量化从木质素收集、催化剂合成到环己醇生产的环境影响和经济成本，为未来工业化提供科学依据。综合来看，SHDO反应在推动可持续尼龙前体合成方面具有巨大潜力，但仍需在催化剂优化、反应条件精细调控以及产业化路径方面展开深入研究。未来研究应关注高效催化剂的精准设计、绿色溶剂体系的开发、反应机理的深入解析以及工业化优化策略。此外，生命周期评估（LCA）和技术经济分析（TEA）也应纳入研究，以推动木质素基尼龙前体的可持续合成进程。通过不断优化催化体系和工艺参数，有望实现从木质素到尼龙前体的绿色高效转化，为可持续材料的发展提供科学支撑。

图1 （a）目前从化石燃料合成环己酮和环己醇的方法（路线1、2和3）。（b）从可再生木质素出发的选择性加氢脱氧（SHDO）方法（路线4）。

图2 愈创木酚转化为环己醇的可能反应机制。HDO：加氢反应；DHO：脱羟基反应；DMO：脱甲氧基反应；DME：脱甲基反应。

相关论文信息

论文原文刊载于Cell Press细胞出版社旗下期刊Cell Reports Sustainability上，点击“阅读原文”查看论文

▌论文标题：

Renewable production of nylon precursors from lignin

▌论文网址：

https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2949790625000400

▌DOI：

https://doi.org/10.1016/j.crsus.2025.100344

原标题：《对话张衍国/周会/骆治成：生物基时代来临！木质素再生制备尼龙前体 | Cell Press对话科学家》

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