【复材资讯】厦门大学彭丽/杨述良/李军＆中科大江海龙团队Nat. Commun.：自牺牲客体法合成…

共价有机框架（COFs）材料的质量在其机制探索及后续的实际应用中具有举足轻重的地位。当前，二维COFs的研究重点集中在拓扑结构的优化设计、新型连接原理的构建、共价键特性的深入探究，以及高效合成策略的开发上。然而，尽管在活化过程中二维COFs常出现结构损伤，且这种损伤可能对其结构完整性和应用效果产生重大影响，但关于这一方面的详细报道却相对较少。因此，开发一种新型且简便的方法来合成高质量的COFs显得尤为重要。

图1. 自牺牲客体法示意图。图片来源：Nat. Commun.

近日，厦门大学彭丽副教授/杨述良教授/李军教授和中国科学技术大学江海龙教授团队报道了一种创新的自牺牲客体策略（图1），该策略利用盐客体填充二维COFs的孔隙，以制备出高质量的SG-COFs。在活化过程中，这些盐扮演着关键角色，它们能够稳固COF的孔隙结构，显著降低活化时结晶度和孔隙率的损失。特别值得一提的是，盐在活化受热时会分解为气体，这一特性确保了最终合成的COFs具有高纯度和高质量，且完全不含客体分子残留。

本工作中采用的自牺牲客体策略，就是在COF完成聚合后通过搅拌和浸渍步骤，将盐离子（如NH4HCO3）有效地引入并稳定在COF的孔隙结构中。接着，引入不良溶剂——异丙醇，促使盐离子发生重结晶，形成坚固的盐晶体，这些晶体紧密地填充在COF的孔隙内。这些固态盐晶体凭借其卓越的机械性能，能够稳固地支撑孔隙结构，有效抵御溶剂去除过程中产生的表面张力。有趣的是，在后续的活化过程中，NH4HCO3盐能够直接分解为气体。为了验证这一策略的有效性，分别采用传统合成方法和自牺牲客体策略合成了TAPB-TA COF，并将其命名为Con-COF-1和SG-COF-1。经过详细的表征分析，结果显示，活化后的SG-COF-1展现出了更高的结晶度和更大的比表面积（如图2所示）。

图2. SG-COF-1的材料表征。图片来源：Nat. Commun.

成功采用SG方法合成出高性能COFs材料后，对该方法过程中的三大关键步骤：重结晶过程、支撑效应的体现以及热分解阶段的作用机理进行了深入探讨（图3和图4）。

图3. 自牺牲客体法的作用机制。图片来源：Nat. Commun.图4. 热分解阶段的作用机制。图片来源：Nat. Commun.

为了全面且深入地验证该方法的普遍适用性，将该方法拓展到了一系列由不同连接基团构成的十六种二维COF材料（见图5）。这些采用SG法制备的COF均展现出了比传统方法制备的COF更卓越的结晶度和更高的比表面积。

图5. 体系拓展。图片来源：Nat. Commun.

最终，作者证实了这些SG-COFs在去除复杂水体系中的单氟烷基和多氟烷基化合物（PFAS）方面，表现出了显著提升的功能特性（见图6）。

图6. SG-COFs的PFAS去除应用。图片来源：Nat. Commun.

来源：X-MOL资讯

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原标题：《【复材资讯】厦门大学彭丽/杨述良/李军＆中科大江海龙团队Nat. Commun.：自牺牲客体法合成高质量二维COFs》

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